报告人：李佳

报告题目：多尺度模拟方法探究Pt-Ni合金催化剂构效关系

报告摘要：在质子交换膜燃料电池(PEMFC)中，正极处相对缓慢的氧还原反应(ORR)限制了燃料电池的整体性能。因此ORR催化剂材料在提升燃料电池性能上起到重要作用，Pt-Ni合金催化剂体系是其中一种优秀的材料体系。Pt-Ni合金催化剂体系有着多样的纳米结构，且在工作环境下也会发生结构变化，实验表征方法很难得到这些纳米催化剂的原子级别结构，因此目前对其结构与整体催化活性之间的关系还没有明确的解释。为了解决上述问题，我们使用动力学蒙特卡洛方法(KMC)和密度泛函理论计算(DFT)的多尺度模拟方法，开展对Pt-Ni合金催化剂的微观结构与催化剂整体催化活性之间的关系的研究。我们使用了图论方法，用图来表示合金纳米颗粒的结构，并使用图核函数的方法计算得到结构之间的相似程度，从而筛选出相似程度较低的初始结构空间，之后在该结构空间中使用主动学习的方法筛选出有效的训练集结构进行Pt-Ni全成分范围的机器学习力场拟合，其中采用的机器学习模型为神经网络模型。模型对于测试集结构的能量预测精度与DFT计算结果相比，误差在0.01~0.02eV/atom，并且与随机产生的结构空间训练得到的模型相比，误差降低了30%。训练得到的力场被用于提供KMC过程中的原子间相互作用，这里我们分别研究了成分为Pt3Ni2、Pt1Ni1和Pt2Ni3的八面体纳米颗粒在工作环境下表面脱Ni现象导致的结构演变过程。模拟结果给出了纳米颗粒结构变化的结构轨迹，不同成分颗粒之间存在明显的区别，且脱Ni过程和最后的结构、成分都能与实验结果符合。同时DFT计算被用于获得表面不同配位环境的Pt催化位点的OH吸附能数据，以拟合吸附位点配位环境与OH吸附能的相关关系。最后，我们希望能够综合KMC方法得到的催化剂微观结构和基于DFT计算数据拟合的OH吸附能结构信息描述符，通过统计学方法，评估Pt-Ni催化剂纳米结构的整体催化活性。

报告简介：李佳，清华大学深圳国际研究生院副教授，博士毕业于清华大学大学，博士后工作于德国德国马普学会Fritz-Haber研究所大学，现为清华大学深圳国际研究生院材料研究院副教授、博士生导师。他长期从事计算材料学研究，在低维材料模拟与器件设计领域发表了110多篇论文；曾荣获2019年获得中国材料研究学会计算材料学分会的“计算材料学青年奖”。目前担任中国材料研究学会计算材料学委员会委员。